AOP를 위한 새로운 광촉매로서 CuO/Mn3O4/CeO2 이종접합을 설계하기 위한 밴드갭 공학적 접근 방식

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Jul 23, 2023

AOP를 위한 새로운 광촉매로서 CuO/Mn3O4/CeO2 이종접합을 설계하기 위한 밴드갭 공학적 접근 방식

Scientific Reports 13권, 기사 번호: 3009(2023) 이 기사 인용 1336 액세스 3 인용 측정항목 세부정보 삼원 나노하이브리드 CuO/Mn3O4/CeO2는 본 연구에서 다음을 사용하여 개발되었습니다.

Scientific Reports 13권, 기사 번호: 3009(2023) 이 기사 인용

1336 액세스

3 인용

측정항목 세부정보

본 연구에서는 공침 보조 열수 방법을 사용하여 삼원 나노하이브리드 CuO/Mn3O4/CeO2를 개발했습니다. 설계된 광촉매의 구조, 형태, 원소 구성, 원소의 전자 상태 및 광학 특성을 해당 분석 기술을 사용하여 연구했습니다. PXRD, TEM/HRTEM, XPS, EDAX 및 PL의 결과는 원하는 나노구조가 형성되었음을 보여주었습니다. Tauc의 에너지 밴드 갭 플롯을 사용하여 나노구조 밴드 갭이 ~ 2.44 eV인 것으로 결정되었으며, 이는 CeO2, Mn3O4 및 CuO와 같은 다양한 부분의 밴드 마진이 수정되었음을 나타냅니다. 따라서, 개선된 산화환원 조건은 전자-정공 쌍의 재결합 속도의 실질적인 감소를 가져왔고, 이는 전하 분리가 중요한 역할을 한다는 PL 연구에 의해 추가로 설명되었습니다. 60분 동안 가시광선을 조사한 결과, 광촉매는 말라카이트 그린(MG) 염료에 대해 98.98%의 광분해 효율을 달성한 것으로 나타났다. 광분해 과정은 R2 = 0.99144에서 0.07295 min−1의 우수한 반응 속도를 갖는 유사 1차 반응 동역학 모델에 따라 진행되었습니다. 다양한 반응 변수, 무기염 및 물 매트릭스의 영향을 조사했습니다. 본 연구에서는 높은 광안정성, 가시광선 스펙트럼 활성, 최대 4주기의 재사용성을 갖춘 3원계 나노하이브리드 광촉매를 개발하고자 합니다.

많은 직업과 산업에서는 직물, 플라스틱 시트, 가죽, 의료, 스킨케어, 영양제 등을 포함한 유기 염료를 사용하여 상품에 색을 입히고 일차적인 관리 없이 폐기물을 생태계에 방출합니다1,2. 이러한 다채로운 유기 오염물질은 수생 환경과 인간 건강에 위험합니다3,4,5. 이러한 착색제는 햇빛이 물줄기에 침투하는 것을 방지하고, 수생태계의 광합성 현상을 늦추며, 이온 금속과 상호 작용하여 킬레이트 복합체를 형성하여 생명체에 독성을 유발할 수 있습니다6. 양이온 염료인 말라카이트 그린(MG)은 가죽, 섬유, 모직 제품의 착색제, 수산업에서는 구충제로 많은 산업 분야에서 사용됩니다(그림 1). 그러나 MG는 암을 유발하는 독소로 알려져 있으며 낮은 농도(1mg L−1)에서도 인체 건강에 심각한 해를 끼칠 수 있습니다7,8,9,10. MG 염료와 같은 유해한 유기 염료가 없는 물을 유지하기 위한 조치가 취해졌습니다. 이러한 맥락에서 효과적인 나노 크기의 광촉매를 생산하는 것은 많은 관심을 불러일으켰습니다.

말라카이트 그린(MG) 염료 화학 구조.

여과, 침전, 응고, 흡착 등과 같은 폐수 처리에 대한 다른 접근법과 달리 광촉매 분해는 유기 오염물질을 완전히 분해합니다. 이는 다른 수처리 접근법에 내성이 있는 것으로 입증된 독성 부산물을 생성하지 않습니다13,14. 광촉매 분야에 대한 추가 연구를 통해 AOP(Advanced Oxidation Process)로 간주되는 산화 방법의 새로운 축약형이 개발되었습니다. 이러한 기술은 말라카이트 그린과 같은 위험한 유기 오염물질을 완전히 분해하여 활성 산소종을 생성하는 것을 목표로 합니다.

수역에서 난분해성 유기 오염물질을 제거하는 것은 이종 광촉매라고 불리는 일종의 AOP를 사용하여 달성되었습니다17,18. CeO2는 효율적인 전자 이동도, ~3.27eV의 밴드 갭, 우수한 전기화학적 안정성 및 촉매 시스템에 대한 9의 우수한 등전점을 갖는 반도체입니다. 여러 가지 이점에도 불구하고 넓은 밴드 갭은 UV 밴드 영역 조사에서의 적용 가능성을 제한합니다. 또한, 과도한 전자-정공 재결합으로 인해 광촉매로서의 기능이 손상되는 것으로 나타났습니다. 광생성된 전자-정공 쌍의 실질적인 분리를 유지하려면 서로 다른 반도체(금속 산화물)를 낮은 밴드 갭과 올바른 밴드 가장자리와 결합하여 CeO2의 밴드 갭을 미세 조정하는 것이 필요합니다25,26. 가장 순수한 형태의 CeO2는 약 3.2eV 폭의 밴드 갭을 갖습니다. 순수 CeO2 나노입자는 수신된 조사가 전하 캐리어를 생성하는 데 필요한 에너지가 부족하기 때문에 가시광선을 효율적으로 포착할 수 없습니다27.

 7, while for pH < 7, a slight drop was observed (Fig. 11a). It was determined using the mass titration method that the pHZPC (point of zero charges) of the photocatalyst is approx. 6.4. Therefore, a high concentration of hydroxide ions could be generated on the photocatalyst surface when the solution pH rises beyond the value of pHZPC64. In an environment with a higher pH, the accumulation of hydroxide ions on the surface of the photocatalyst could cause the catalyst to attract the electron-deficient cationic MG dye molecules, while at pH lower than pHZPC, the photodegradation of MG dye declined because of the accumulation of H+ ion concentration over the catalyst surface which repels the cationic MG dye molecules1. As can be observed from pseudo-first-order kinetics (Fig. 11b), the velocity constant reached its highest value at a pH of 10, which is 0.07295 min−1 (Table 4)./p> 7. After 60 min, the maximum MG dye photodegradation of 98.98% was recorded (Fig. 12a, b). The kinetic for the contact time is also provided in Fig. 12c, which results in the velocity rate constant value of 0.07352 min−1 with R2 = 0.9956. After 60 min, the light-driven photodegradation reaction was stopped because of photocatalyst's active sites had been nearly exhausted./p> Cl− > F−. This decrease could be due to two main reasons, firstly, due to the blockage of active sites of the photocatalyst inhibiting the generation of ROS, and secondly, due to the quenching effect of these anions./p>